Datorită culturii sale este numit secretar la cancelaria mănăstirii Bogdana. Mai târziu, în calitate de egumen, se ocupă de reconstruirea acestui așezământ. În anul 1670 a fost hirotonit episcop de Rădăuți, iar în 1671, episcop de Român.
Din cauza plecării Sfântului Dosoftei în Polonia, scaunul de Mitropolit al Moldovei devine vacant. Moldova era condusă la acea vreme de domnitorul Dumitrașcu Cantacuzino, o persoană fidelă otomanilor.
La cererea acestui domnitor, episcopii din Moldova îl vor alege că mitropolit pe Teodosie. Păstorirea să în calitate de mitropolit nu va dura decât un an, din cauza faptului că i-a cerut domnitorului să pună capăt asupririi otomane.
La revenirea Mitropolitului Dosoftei, ierarhul Teodosie pleacă la Focșani. Aici s-a ocupat cu reconstruirea Mănăstirii Brazi. La cererea să este adus egumenul Zaharia, din Muntele Athos, o persoană instruită în tainele monahismului.
Răpit și chinuit
În anul 1688, pe când se află la Focșani, ierarhul a fost răpit de prietenii domnitorului Dumitrașcu Cantacuzino și dus în Țară Românească. Aici a fost chinuit timp de zece săptămâni.
În toamna anului 1694, tătarii au năvălit și la schitul Brazi. Aceștia i-au cerut să le predea avutul și obiectele de preț. Pentru că Sfântul Teodosie a refuzat, aceștia i-au tăiat capul.
Moaștele descoperite printr-o minune
Sfântul Antipa de la Calapodesti (1816-1882), pe atunci frate la Mănăstirea Brazi, mărturisește:
„Înainte că arhim. Dimitrie să fie stareț al Mănăstirii Brazi din Moldova, el a trăit viață pustniceasca aspră într-o pădure mare, unde din întâmplare a găsit îngropat un vas mare plin cu bani de aur.
În vas a găsit o însemnare, în care se spunea că acești bani sunt de la Mitropolitul Dositei (Teodosie – confuzie datorată apropierii dintre numele celor doi ierarhi contemporani) care i-a ascuns acolo, prevazându-și sfârșitul sau mucenicesc din mâna turcilor”.
În însemnare se mai spuneau și acestea:
