Ea a apelat la câțiva tineri greci, rude și amici din Școala grecească de la Schitul Măgureanu, studenți admiratori ai tragediilor lui Euripide și Sofocle, pentru a pune în scenă câteva piese de teatru.
În 1816, cu decoruri din pânză croită și cu hârtie poleită, Domnița Ralu a organizat în apartamentele sale o mică scenă pe care s-au jucat în limba elenă Oreste, Moartea fiilor lui Brutus și câteva idile ca Dafnis și Chloe.
A amenajat un teatru în palatul tatălui său și a sprijinit formarea unei clase de actorie la Școala Domnească.
A întemeiat prima trupă de teatru profesionist, în limba greacă, din țările române.
Teatrul de la Cișmeaua Roșie
Deoarece teatrul a avut succes, a construit o sală pentru publicul larg în București, care s-a numit Teatrul de la Cișmeaua Roșie, situat în colțul Podului Mogoșoaiei și a străzii Fântânei, azi Calea Victoriei și strada general Berthelot. A fost prima sală de spectacole permanentă din Țările Române.
La 8 septembrie 1818 aici a avut loc prima reprezentație cu piesa „Italiana din Alger” după opera lui Rossini în interpretarea trupei Teatrului din Viena.
Cât privește utilizarea teatrului ridicat de Domnița Ralu, atunci când nu se prezentau spectacole, Nicolae Filimon scria în romanul său „Ciocoii vechi și noi”, că „Domnița Ralu clădi la Cișmeaua Roșie o sală de bal, în care se adunau boierii și cucoanele de petreceau nopțile cele lungi ale iernii”.