Lesbiană declarată, a început să publice, sub propriul nume, poezii de dragoste dedicate femeilor încă din 1900, considerând scandalul ca „cel mai bun mod de a scăpa de neplăceri”, adică de atenția tinerilor heterosexuali.
Scurta lor aventură a devenit subiectul romanului lui Pougy, Idylle Saphique (Sapphic Idyll).
Publicată în 1901, această carte a devenit subiectul de discuție al Parisului, fiind reeditată de peste 60 de ori în primul său an.
Natalie a fost recunoscută ca model pentru unul dintre personaje, Flossie. În acel moment, însă, cele două se despărțiseră după ce s-au certat în repetate rânduri cu privire la dorința lui Natalie de a o „salva” de Pougy de viața ei de curtezană.
Natalie însăși a contribuit cu un capitol la Idylle Saphique în care s-a descris așezată la picioarele lui De Pougy, la teatru, urmărind piesa Hamlet a lui Sarah Bernhardt.
În timpul pauzei, Natalie (Flossie) compară situația lui Hamlet cu cea a femeilor: „Destinul ne-a făcut femei într-un moment în care legea bărbaților este singura lege recunoscută”.
De asemenea, ea a scris Lettres à une Connue (Scrisori către o femeie pe care am cunoscut-o), propriul ei roman epistolar despre această relație. Deși nu a reușit să găsească un editor pentru carte și mai târziu a numit-o naivă și neîndemânatică, este remarcabilă pentru discuția despre homosexualitate „nu este un viciu, nu este deliberată și nu dăunează nimănui”.
Cu Eva
Prima relație intimă a lui Barney a fost cu Eva Palmer-Sikelianos. În 1893 s-au împrietenit în timpul vacanțelor de vară din Bar Harbor. Natalie a asemănat-o pe Eva cu o fecioară medievală, o odă a părului roșu până la gleznă, a ochilor verzi și mari și a tenului palid.
Cele două au rămas împreună câțiva ani. În calitate de tinere adulte la Paris, au împărțit un apartament pe rue Chalgrin 4 și, în cele din urmă, și-au luat propriile reședințe în Neuilly.
Natalie a cerut frecvent ajutorul Evei în căutările sale romantice de alte femei, inclusiv Pauline Tarn.
Eva a părăsit-o în cele din urmă pentru Grecia, unde s-a căsătorit cu Angelos Sikelianos. Relația lor nu a supraviețuit acestei schimbări.
Mai târziu, prietenia a fost reluată și ambele au avut o imagine matură asupra rolurilor pe care le-au jucat una în viața celeilalte.
În ciuda obiecțiilor iubitelor ei, Natalie a practicat și a susținut non-monogamia.
Încă din 1901, în Cinq Petits Dialogues Grecs, ea a argumentat în favoarea relațiilor multiple și împotriva geloziei. Deși ea însăși putea fi destul de geloasă, și-a încurajat unele dintre iubite să nu fie monogame.
Datorită, parțial, biografiei pe care i-a dedicate-o Jean Chalon, publicată în limba engleză cu titlul Portretul unei seducătoare, Natalie devenise mai cunoscută pentru numeroasele sale relații decât pentru scrisul sau salonul ei.
Tipuri de relații
Odată a scris o listă, împărțită în trei categorii: legături, semi-legături și aventuri.
Vecina sa Colette era semi-legătură, în timp ce artista și designerul de mobilă Eyre de Lanux, cu care a avut o relație de mai mulți ani, a fost inclusă la aventură.
Printre legăturile – relațiile pe care le-a considerat cele mai importante – au fost cele cu Olive Custance, Renée Vivien, Élisabeth de Gramont, Romaine Brooks și Dolly Wilde.
Dintre acestea, cele mai lungi trei relații au fost cu de Gramont, Brooks și Wilde.
În 1927, a fost implicată într-o relație simultană cu toate trei, situație care s-a încheiat doar cu moartea lui Wilde.
Relațiile ei mai scurte, precum cele cu Colette și Lucie Delarue-Mardrus, au evoluat adesea în prietenii pentru tot restul vieții.
Salonul
Salonul lui Natalie din casa sa de pe rue Jacob din Paris a fost frecventat mai bine de 60 de ani de ani de scriitori și artiști din întreaga lume, inclusiv multe figuri importante din literatura franceză, împreună cu moderniștii americani și britanici din Generaţia Pierdută.
A promovat scrierile femeilor și a format o „Academie a femeilor” (L’Académie des Femmes) ca răspuns la Academia Franceză, oferind în același timp sprijin și inspirație scriitorilor de sex masculin de la Remy de Gourmont la Truman Capote.
Viața și iubirile ei au servit ca sursă de inspirație pentru numeroase romane scrise de alții, de la bestsellerul francez Idylle Saphique la The Well of Loneliness, cel mai faimos roman lesbian al secolului XX.
Față cu fascismul
Atitudinile Nataliei în timpul celui de-al doilea război mondial au fost controversate.
În 1937, Lady Troubridge se plânsese că Natalie „vorbea o mulțime de prostii despre tirania fascismului”.
Natalie însăși, evreică pe sfert, a petrecut anii războiului în Italia cu Romaine Brooks și a riscat deportarea într-un lagăr de concentrare, pe care a evitat-o doar prin primirea de la sora sa Laura a unui document notarial care atesta că nu este evreică.
